本发明涉及金刚石复相材料及其制备方法。本发明以洋葱碳为原料,通过高温高压的合成方法制备出一种包含3C、2H、4H、6H、8H、10H、9R、15R、21R多种类型金刚石相的新型金刚石复相块材。在块材的晶粒内可以发现2H、3C、4H、6H、8H、9R、10H、15R、21R中的两种或两种以上类型的金刚石相,其中3C型金刚石具有超细纳米孪晶组织结构,孪晶宽度1‑15nm。本发明所公开的金刚石复相块材内部晶粒尺寸为2‑80nm,其维氏硬度为150‑260GPa,断裂韧性为12‑30MPa·m1/2。这种金刚石复相块材在精密与超精密加工领域、拉丝模、磨料磨具及特种光学元件等领域具有广阔的应用。